本發(fā)明屬于核燃料研究及制造技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及到一種碳化硅復(fù)合包殼的制備。
背景技術(shù)：
目前，所有的商用反應(yīng)堆燃料包殼都是以鋯為基體的合金，盡管這一族材料經(jīng)過50多年的研究和應(yīng)用，此類燃料包殼的可靠性有大幅度的提升，然而，隨著235U富集度的進一步增加，或者由于其它方面的變化使得燃料中裂變產(chǎn)物的量進一步升高，這就要求研發(fā)具有更為優(yōu)良的抗輻照損傷和耐腐蝕性能的其它材料。同時，也要求此類材料在發(fā)生嚴重事故的條件下，其性能惡化的程度能夠進一步降低。
鋯合金包殼在設(shè)計和使用上，存在部分明顯的缺點：鋯合金包殼的服役壽命要受到材料腐蝕性能的影響，即在反應(yīng)堆冷卻劑中的氧化，尤其是氫的吸收。而且，一旦遇到高溫蒸汽，鋯合金的腐蝕將更為迅速。
相對于鋯合金包殼，以碳化硅為基體的燃料包殼優(yōu)勢更為明顯：對熱中子的吸收率更低(比相同壁厚的鋯包殼低～25％)；在正常運行過程中幾乎不存在腐蝕和氫的聚集，這樣可以大幅提高燃料的壽命和提升燃料的富集度；高溫條件下幾乎不損失強度，且腐蝕速率低；發(fā)生重大事故時降解速率極低：不會熔毀，腐蝕速率低，微量/無氫氣。
基于上述特點，碳化硅是一種非常有應(yīng)用前景的包殼材料，對于提升燃料元件壽命、提高燃料燃耗以及增加反應(yīng)堆運行經(jīng)濟效益有著重要的意義。
技術(shù)實現(xiàn)要素：
本發(fā)明的目的是制備一種可用于反應(yīng)堆燃料包殼的碳化硅復(fù)合包殼管。
為了實現(xiàn)上述目的，一種碳化硅復(fù)合包殼管的制備方法，其包括如下步驟：
步驟1，將高溫裂解后的SiC復(fù)合材料包殼管掛置于真空加熱爐內(nèi)；
步驟2，在20Pa以內(nèi)的真空狀態(tài)下加熱，并通入三氯甲基硅烷、氬氣、氫氣的混合氣體，保持一定溫度開始沉積；
步驟3，沉積結(jié)束后，取出SiC復(fù)合材料包殼管，重復(fù)步驟1～步驟2，進行多次沉積，以獲得不同厚度沉積層的碳化硅復(fù)合包殼管。
如上所述的一種碳化硅復(fù)合包殼管的制備方法，其所述步驟2中，通入三氯甲基硅烷流量100mL/min～5000mL/min，氬氣流量2L/min～6L/min，氫氣流量1L/min～6L/min。
如上所述的一種碳化硅復(fù)合包殼管的制備方法，其所述步驟2中，氣相沉積溫度1000℃～1200℃，氣相沉積時間6h～60h。
如上所述的一種碳化硅復(fù)合包殼管的制備方法，其所述步驟3中不同厚度沉積層的碳化硅復(fù)合包殼管，沉積層厚為50～200μm。
如上所述的一種碳化硅復(fù)合包殼管的制備方法，其所述步驟1中高溫裂解后的SiC復(fù)合材料包殼管具體為：將SiC復(fù)合纖維纏繞形成的包殼預(yù)制件放置于高溫燒結(jié)爐中，氬氣氣氛下，1000～1600℃保溫1～2h，使SiC纖維纏繞后的包殼預(yù)制件發(fā)生裂解反應(yīng)。
如上所述的一種碳化硅復(fù)合包殼管的制備方法，其所制備的碳化硅復(fù)合包殼管的直徑為Φ6mm～Φ40mm，壁厚為0.5mm～5mm，長度為100mm～4000mm。
如上所述的一種碳化硅復(fù)合包殼管的制備方法，其所制備的碳化硅復(fù)合包殼管的致密度達到85％T.D以上。
本發(fā)明的有益效果如下：本發(fā)明首次在碳化硅復(fù)合包殼材料中采用氣相沉積的手段，設(shè)計了碳化硅復(fù)合材料包殼管氣相沉積的工藝方法，通過工藝實驗確定了最佳參數(shù)，沉積后的包殼管內(nèi)部纖維間、內(nèi)外表面獲得了明顯的碳化硅產(chǎn)物，碳化硅復(fù)合材料包殼管經(jīng)過氣相沉積后陶瓷化現(xiàn)象顯著，相對密度可達到85％以上。該工藝為新一代包殼材料，碳化硅纖維增強復(fù)合材料包殼的研制和應(yīng)用提供技術(shù)基礎(chǔ)和保障。
具體實施方式
下面結(jié)合具體實施例對本發(fā)明所述的一種碳化硅復(fù)合包殼管的制備方法作進一步詳細說明。
實施例1
本發(fā)明所述的一種碳化硅復(fù)合包殼管的制備方法，其包括如下步驟：
步驟1，將直徑Φ10mm、長度400mm高溫裂解后的SiC復(fù)合材料包殼管掛置于真空加熱爐內(nèi)；
步驟2，在20Pa以內(nèi)的真空狀態(tài)下加熱，并通入三氯甲基硅烷、氬氣、氫氣的混合氣體，保持一定溫度開始沉積；通入三氯甲基硅烷流量800mL/min，氬氣流量4L/min，氫氣流量2L/min。氣相沉積溫度1100℃，氣相沉積時間20h。
步驟3，沉積結(jié)束后，取出SiC復(fù)合材料包殼管，重復(fù)步驟1～步驟2，進行3次沉積，以獲得不同厚度沉積層的碳化硅復(fù)合包殼管。該包殼管壁厚增加0.42mm，重量增加187％，密度為87.2％T.D。
所述步驟1中高溫裂解后的SiC復(fù)合材料包殼管具體為：將SiC復(fù)合纖維纏繞形成的包殼預(yù)制件放置于高溫燒結(jié)爐中，氬氣氣氛下，1200℃保溫2h，使SiC纖維纏繞后的包殼預(yù)制件發(fā)生裂解反應(yīng)。
實施例2
本發(fā)明所述的一種碳化硅復(fù)合包殼管的制備方法，其包括如下步驟：
步驟1，將直徑Φ6mm、長度100mm高溫裂解后的SiC復(fù)合材料包殼管掛置于真空加熱爐內(nèi)；
步驟2，在20Pa以內(nèi)的真空狀態(tài)下加熱，并通入三氯甲基硅烷、氬氣、氫氣的混合氣體，保持一定溫度開始沉積；通入三氯甲基硅烷流量100mL/min，氬氣流量2L/min，氫氣流量1L/min。氣相沉積溫度1200℃，氣相沉積時間60h。
步驟3，沉積結(jié)束后，取出SiC復(fù)合材料包殼管，重復(fù)步驟1～步驟2，進行2次沉積，以獲得不同厚度沉積層的碳化硅復(fù)合包殼管。沉積層厚為50μm。所制備的碳化硅復(fù)合包殼管的致密度達到85％T.D以上，壁厚為0.5mm。
所述步驟1中高溫裂解后的SiC復(fù)合材料包殼管具體為：將SiC復(fù)合纖維纏繞形成的包殼預(yù)制件放置于高溫燒結(jié)爐中，氬氣氣氛下，1000℃保溫2h，使SiC纖維纏繞后的包殼預(yù)制件發(fā)生裂解反應(yīng)。
實施例3
本發(fā)明所述的一種碳化硅復(fù)合包殼管的制備方法，其包括如下步驟：
步驟1，將直徑Φ40mm、長度4000mm高溫裂解后的SiC復(fù)合材料包殼管掛置于真空加熱爐內(nèi)；
步驟2，在20Pa以內(nèi)的真空狀態(tài)下加熱，并通入三氯甲基硅烷、氬氣、氫氣的混合氣體，保持一定溫度開始沉積；通入三氯甲基硅烷流量5000mL/min，氬氣流量6L/min，氫氣流量6L/min。氣相沉積溫度1200℃，氣相沉積時間6h。
步驟3，沉積結(jié)束后，取出SiC復(fù)合材料包殼管，重復(fù)步驟1～步驟2，進行5次沉積，以獲得不同厚度沉積層的碳化硅復(fù)合包殼管。沉積層厚為200μm。所制備的碳化硅復(fù)合包殼管的致密度達到85％T.D以上，壁厚為5mm。
所述步驟1中高溫裂解后的SiC復(fù)合材料包殼管具體為：將SiC復(fù)合纖維纏繞形成的包殼預(yù)制件放置于高溫燒結(jié)爐中，氬氣氣氛下，1600℃保溫1h，使SiC纖維纏繞后的包殼預(yù)制件發(fā)生裂解反應(yīng)。
實施例4
本發(fā)明所述的一種碳化硅復(fù)合包殼管的制備方法，其包括如下步驟：
步驟1，將直徑Φ20mm、長度1500mm高溫裂解后的SiC復(fù)合材料包殼管掛置于真空加熱爐內(nèi)；
步驟2，在20Pa以內(nèi)的真空狀態(tài)下加熱，并通入三氯甲基硅烷、氬氣、氫氣的混合氣體，保持一定溫度開始沉積；通入三氯甲基硅烷流量2000mL/min，氬氣流量4L/min，氫氣流量4L/min。氣相沉積溫度1100℃，氣相沉積時間30h。
步驟3，沉積結(jié)束后，取出SiC復(fù)合材料包殼管，重復(fù)步驟1～步驟2，進行4次沉積，以獲得不同厚度沉積層的碳化硅復(fù)合包殼管。沉積層厚為100μm。所制備的碳化硅復(fù)合包殼管的致密度達到85％T.D以上，壁厚為2mm。
所述步驟1中高溫裂解后的SiC復(fù)合材料包殼管具體為：將SiC復(fù)合纖維纏繞形成的包殼預(yù)制件放置于高溫燒結(jié)爐中，氬氣氣氛下，1300℃保溫1h，使SiC纖維纏繞后的包殼預(yù)制件發(fā)生裂解反應(yīng)。
上面對本發(fā)明的實施例作了詳細說明，上述實施方式僅為本發(fā)明的最優(yōu)實施例，但是本發(fā)明并不限于上述實施例，在本領(lǐng)域普通技術(shù)人員所具備的知識范圍內(nèi)，還可以在不脫離本發(fā)明宗旨的前提下作出各種變化。