用于二氧化碳捕集的整體件幾何形貌設(shè)計(jì)的制作方法
【專利摘要】描述了一種確定用于捕集CO2的整體件的最佳幾何形貌的方法。還描述了具有所述確定的所需幾何形貌的整體件。
【專利說明】用于二氧化碳捕集的整體件幾何形貌設(shè)計(jì)發(fā)明領(lǐng)域
[0001]本申請根據(jù)35U.S.C.§ 119要求于2011年11月30日提交的的美國臨時(shí)申請登記第61/565122號(hào)的優(yōu)先權(quán)，本申請以該文為基礎(chǔ)，且該文的全部內(nèi)容通過引用納入本申請。
[0002]本發(fā)明總體涉及用于設(shè)計(jì)用來從氣體中除去CO2的整體件制品的方法，具體來說，涉及為流通型整體件基片預(yù)測最佳整體件幾何形貌的分析模型(analytical model)。
[0003]概述
[0004]本文揭示的是用于設(shè)計(jì)用來從氣體中除去CO2的整體件制品的方法。
[0005]在第一方面，本發(fā)明提供用來確定用于蜂窩狀整體件的最佳整體件幾何形貌的方法，所述方法包括以下步驟:根據(jù)下述公式計(jì)算設(shè)計(jì)指數(shù)S:
0 t,.MK UV
「00061 =—=-=-=-
L 」t, Liu KL (OFA)(K)(L)
[0007]式中是反應(yīng)時(shí)間尺度，tf是流動(dòng)時(shí)間尺度，U是通道內(nèi)部進(jìn)料氣體速度，K是反應(yīng)速率，L是反應(yīng)器的長度,OFA是正面開孔面積(open frontal area),以及V是整體件外部進(jìn)料氣體速度；測定S是否小于或等于所需的數(shù)值；改變一種或更多種的整體件參數(shù)來使S小于或等于所需的數(shù)值。
[0008]在第二方面，如第一方面所提供的方法，其中所述整體件參數(shù)是長度L。
[0009]在第三方面，如第一方面所提供的方法，其中所述整體件參數(shù)是整體件0FA。
[0010]在第四方面，如第一方面所提供的方法，其中所述整體件參數(shù)是U。
[0011]在第五方面，如第一方面所提供的方法，其中所述整體件參數(shù)是整體件孔隙率P。
[0012]在第六方面，如第一方面所提供的方法，其中所述整體件參數(shù)是整體件彎曲因子τ ο
[0013]在第七方面，如第一方面所提供的方法，其中所述整體件參數(shù)是V。
[0014]在第八方面，如第一方面所提供的方法，其中所述整體件參數(shù)是每平方英寸孔道數(shù) CPSI。
[0015]在第九方面，如第一方面所提供的方法，其中所述整體件參數(shù)是壁厚。
[0016]在第十方面，如第一方面所提供的方法，其中S的所需數(shù)值是小于或等于0.35。
[0017]在第十一方面，如第一方面所提供的方法，其中S的所需數(shù)值是小于或等于0.30。
[0018]在第十二方面，如第一方面所提供的方法，其中S的所需數(shù)值是小于或等于0.25。
[0019]在第十三方面，如第一方面所提供的方法，其中S的所需數(shù)值是小于或等于0.2。
[0020]在第十四方面，如第一方面所提供的方法，其中S的所需數(shù)值是小于或等于0.15。
[0021]在第十五方面，如第一方面所提供的方法，其中S的所需數(shù)值是小于或等于0.1。
[0022]在第十六方面，提供一種用于CO2捕集且具有小于或等于0.4的S值的整體件，其中S通過下述公式定義:
_ MK_ U _r
[0023]- — - ~Y[~ (OFA)(K)(L)
[0024]在第十七方面，如第十六方面所提供的整體件，其中S值是小于或等于0.35。
[0025]在第十八方面，如第十六方面所提供的整體件，其中S值是小于或等于0.30。
[0026]在第十九方面，如第十六方面所提供的整體件，其中S值是小于或等于0.25。
[0027]在第二十方面，如第十六方面所提供的整體件，其中S值是小于或等于0.2。
[0028]在第二十一方面，如第十六方面所提供的整體件，其中S值是小于或等于0.15。
[0029]在第二十二方面，如第十六方面所提供的整體件，其中S值是小于或等于0.1。
[0030]附圖提供了對(duì)本發(fā)明的進(jìn)一步理解，附圖被結(jié)合在本說明書中并構(gòu)成說明書的一部分?！緦＠綀D】

【附圖說明】了本發(fā)明的一個(gè)或多個(gè)實(shí)施方式，并與說明書一起用來解釋各種實(shí)施方式的原理和操作。
[0031]附圖簡要說明
[0032]圖1是整體件的通道的橫截面的示意圖。
[0033]圖2是顯示了與填充床實(shí)驗(yàn)結(jié)果相比、使用填充床模型的實(shí)施方式計(jì)算的出口 CO2摩爾分?jǐn)?shù)的圖片。
[0034]圖3是顯示了與整體件實(shí)驗(yàn)結(jié)果相比、使用整體件模型的實(shí)施方式計(jì)算的出口 CO2摩爾分?jǐn)?shù)的圖片。
[0035]圖4是顯示誤差(％)對(duì)設(shè)計(jì)指數(shù)S作圖的圖片，顯示了全面模型(comprehensivemodel)和分析模型預(yù)測之間的誤差。
[0036]圖5是根據(jù)一種模型以性能(以使床飽和的時(shí)間的倒數(shù)來計(jì)算)對(duì)孔道密度(每平方英寸或CPSI)作圖的圖片，顯示了最佳的CPSI。
[0037]圖6是以最佳孔道密度(CPSI)對(duì)整體件的正面開孔面積作圖的圖片，顯示了用于各種反應(yīng)器尺寸的最佳孔道密度。
[0038]圖7是顯示歸一化的性能/歸一化的背壓隨CPSI變化的圖片。
[0039]圖8是顯示歸一化的性能/歸一化的背壓隨歸一化的性能變化的圖片。
[0040]圖9是顯示歸一化的背壓隨歸一化的性能變化的圖片。
[0041]圖10是顯示所揭示方法的一種實(shí)施方式的流程圖。
[0042]詳細(xì)描述
[0043]通常使用填充床反應(yīng)器來進(jìn)行CO2捕集。但是，對(duì)進(jìn)行CO2捕集中更快速的循環(huán)時(shí)間(例如，更快的吸附和脫附)和低背壓的日益增加的要求，帶來了使用不同類型反應(yīng)器的機(jī)會(huì)。蜂窩狀整體件是用于CO2捕集過程的可替換類型的反應(yīng)器。為了確定整體件在CO2捕集過程中是否可行，關(guān)鍵的問題是整體件是否能提供足以匹敵或超越填充床性能所需的表面積和吸著劑。一般地，整體件中表面積增加要求整體件的孔道密度(描述為“每平方英寸孔道數(shù)”或“CPSI”)增加。但是，增加整體件的孔道密度通常導(dǎo)致穿過該整體件的背壓升高。因此，需要模型來分析和預(yù)測擠出蜂窩狀整體件的幾何形貌的最佳設(shè)計(jì)，來取得高性能的CO2捕集，同時(shí)保持低背壓和低制造成本。
[0044]出于本發(fā)明之目的，各種縮寫見表I。
[0045]表1:
[0046] 名稱符號(hào).單位數(shù)值總吸附速率__K__Ι/s__
總傳質(zhì)系數(shù)__k__m/s__
每單位床體積的表面積__a__L%i__
膜傳質(zhì)系數(shù)(在通道內(nèi)部，無 kfm/s
壁成分)____
孔傳質(zhì)系數(shù)(在壁內(nèi)部，無通 kpm/s
道成分-從壁的表面到壁的中央)____
正面開孔面積(OFA)__S1___
氣體的分子擴(kuò)散系數(shù)Dm _m2/s__2.6x10-5 m2/s
吸著劑孔隙率__φ___O至I
吸著劑彎曲因子__τ____I至10
氣體密度__P__kg/m3__1.2
氣體粘度__μ__Pa-s__1.8x10 ^
雷諾(Reynolds)數(shù)Re
斯米特(Schmidt)數(shù)Sc
孔道密度__CPSI 每平方英寸孔道數(shù)__
反應(yīng)時(shí)間尺度__U___
流動(dòng)時(shí)間尺度__tf___
通道內(nèi)部進(jìn)料氣體速度__U__IlVb__
整體件長度__L___
正面開孔面積__OFA___
設(shè)計(jì)指數(shù)__S___
整體件外部進(jìn)料氣體速度__V____
傳質(zhì)區(qū)域mtz
[0047]“整體件”指具有多條平行的導(dǎo)氣孔道的擠出蜂窩狀結(jié)構(gòu)，該孔道由孔道壁限定且從一端面延伸到另一端面。
[0048]在用于預(yù)測流通型(flow-through)整體件基片的最佳整體件幾何形貌的分析模型的一種實(shí)施方式中，所述模型預(yù)測整體件的幾何設(shè)計(jì)與CO2捕集性能的關(guān)系。在一些實(shí)施方式中，預(yù)測的設(shè)計(jì)與CO2捕集性能的關(guān)系適用于但不限于各種沸石組合物。模型預(yù)測:對(duì)于固定量的吸著劑，當(dāng)CPSI超過某臨界點(diǎn)時(shí)可獲得的回報(bào)下降，且存在一最佳CPSI，可得到良好的性能，同時(shí)還可平衡對(duì)低背壓和低成本的需求。因此提供了用來設(shè)計(jì)用于0)2捕集的整體件的參數(shù)(平衡最佳幾何形貌、吸著劑含量和最小背壓)。
[0049]在整體件中的CO2吸附和脫附過程獨(dú)立地呈現(xiàn)下述限制性特征:(I)CO2氣體與吸著劑的反應(yīng)速率(K)，它包括擴(kuò)散進(jìn)入吸著劑層，從而整個(gè)吸著劑層參與吸附/脫附過程，在吸附中把CO2附著(并形成鍵)到吸著劑層，在脫附的情況下則相反；以及(2)流動(dòng)時(shí)間尺度(tf)，它描述了從進(jìn)料中吸附的CO2補(bǔ)充得有多快。
[0050]在各種加工條件下，上述現(xiàn)象中的一種或兩種可以是吸附/脫附過程中的主導(dǎo)因素或控制因素，或限制因素。例如，如果流動(dòng)速率極快，那么整體件中吸附的CO2幾乎立即得到補(bǔ)充，因此進(jìn)料的流動(dòng)速率不再控制吸附/脫附過程?；蛘呃纾绻糜趶奈鴦┪交蛎摳紺O2所需的時(shí)間(反應(yīng)速率)極快，那么反應(yīng)速率不是限制性因素。為了估計(jì)上述現(xiàn)象在什么樣的情況下是主導(dǎo)的，進(jìn)行時(shí)間尺度分析。在本分析中，估計(jì)和比較各現(xiàn)象的時(shí)間尺度。
[0051]在一些實(shí)施方式中，提供設(shè)計(jì)指數(shù)(Design Index)來預(yù)測適用于CO2捕集應(yīng)用的蜂窩狀整體件。可使用這個(gè)指數(shù)來理解在CO2捕集應(yīng)用中的主導(dǎo)現(xiàn)象，并設(shè)計(jì)整體件來優(yōu)化該整體件的幾何形貌，并優(yōu)化CO2捕集應(yīng)用的效率。使用設(shè)計(jì)指數(shù)的實(shí)施方式，可預(yù)測用于CO2吸附應(yīng)用的整體件在各種正面開孔面積(OFA)下的最佳CPSI。在一些實(shí)施方式中，這個(gè)指數(shù)還可用作把實(shí)驗(yàn)室規(guī)模推向用于CO2吸附應(yīng)用現(xiàn)場條件的放大預(yù)測因子。例如，可計(jì)算設(shè)計(jì)指數(shù)的數(shù)值(S)。如果設(shè)計(jì)指數(shù)小于閥值，那么整體件幾何形貌的改變將影響CO2吸附應(yīng)用的效率。
[0052]使用用來選擇用于CO2捕集應(yīng)用的蜂窩狀整體件的最佳幾何形貌的設(shè)計(jì)指數(shù)的實(shí)施方式，可提供多種優(yōu)勢。例如，通過使用設(shè)計(jì)指數(shù)，將優(yōu)化CO2捕集性能(每單位時(shí)間吸附的CO2的量)。將獲得高性能，同時(shí)保持低水平的吸附劑裝載量，因此允許以更低成本制造整體件。將獲得高性能，同時(shí)保持低水平的背壓，因此使得這對(duì)客戶應(yīng)用更加有吸引力。設(shè)計(jì)指數(shù)的使用適于性能被孔擴(kuò)散極限限制的大量擠出整體件基片和吸附劑材料。此外，設(shè)計(jì)指數(shù)的實(shí)施方式允許制造商來設(shè)計(jì)在該整體件的壁中高度利用吸著劑的整體件。
[0053]設(shè)計(jì)指數(shù)S見公式1:
? — K_ _ I/ K _ uV_
[0054]- JJ - Liu — KL (OFA )( K )( L)⑴
[0055]式中是反應(yīng)時(shí)間尺度，tf是流動(dòng)時(shí)間尺度，u是通道內(nèi)部進(jìn)料氣體速度，K是反應(yīng)速率，u是整體件內(nèi)部進(jìn)料氣體速度，V是整體件外部進(jìn)料氣體速度，L是反應(yīng)器的長度，以及OFA是正面開孔面積，即整體件端面對(duì)氣流開放的百分比。通過進(jìn)料氣體在反應(yīng)器內(nèi)部花費(fèi)的時(shí)間來計(jì)算流動(dòng)時(shí)間尺度tf，用反應(yīng)器的長度除以通道內(nèi)的速率得出。流動(dòng)時(shí)間尺度的倒數(shù)也稱為空速(spatial velocity)。反應(yīng)速率K是通過雷扎內(nèi)(Rezaei)和韋貝勒(Webley)報(bào)道的用于整體件的數(shù)學(xué)關(guān)系來計(jì)算的，參見雷扎內(nèi)(Rezaei)和韋貝勒(Webley)，2009，用于氣體分離過程的最佳結(jié)構(gòu)的吸著劑(Optimum structuredadsorbents for gas separat1n processes).《化學(xué)工程科學(xué)》(Chemical EngineeringScience), 64(24): 5182-5191。反應(yīng)速率K是整體件的幾何形貌、整體件的材料形狀和吸著劑性質(zhì)的函數(shù)。例如，吸著劑性質(zhì)是吸著劑彎曲因子和吸著劑孔隙率。這些吸著劑性質(zhì)定義K，見表2。
[0056]可通過雷扎內(nèi)(Rezaei)和韋貝勒(Webley) (2009)報(bào)道的用于整體件的數(shù)學(xué)關(guān)系來計(jì)算反應(yīng)速率K，見表2:
[0057]表2:
[0058]
主公式*副公式*
K = ka = ^-2^-s -\ Τ
Kf +kp R1R1 + R2
kD=D[
p R; - R1e τ

Re=外購
Γκ 、-j0.81 _//
A:,- =2.95[? + 0.139〔^^β￡&]
J _I L jIR1Sc = ^-


PDm
CPSI= 0,0254

7? I + /?2
[0059]* 來自雷扎內(nèi)(Rezaei)和韋貝勒(Webley) (2009)
[0060]圖1是整體件的通道的橫截面的示意圖。圖1顯示了壁100形成了通道101，該通道101沿著長度L從整體件的一端面110延伸到該整體件的第二端面111。圖1顯示了 R1和R2。R1和R2是長度尺寸。R1是通道半徑。R2是通道半徑和通道壁的厚度之和。R1代表在通道中流動(dòng)。R2代表在通道中流動(dòng)加上在通道壁中流動(dòng)(見圖1)。反應(yīng)系數(shù)K是基于沒有壁成分的通道內(nèi)部傳質(zhì)系數(shù)即膜傳質(zhì)系數(shù)1^以及沒有通道成分的壁內(nèi)部傳質(zhì)系數(shù)(從壁的表面到壁的中央)即孔傳質(zhì)系數(shù)kp來計(jì)算的。在雷扎內(nèi)(Rezaei)和韋貝勒(Webley)的出版物中，還顯示了這種數(shù)學(xué)模型的檢驗(yàn)。
[0061]參考公式1，當(dāng)反應(yīng)時(shí)間尺度(tj非常小時(shí)，S〈〈l，反應(yīng)非?？焖俚匕l(fā)生。如果S〈〈l，那么反應(yīng)時(shí)間尺度比流動(dòng)速率時(shí)間尺度小得多。因此，當(dāng)S〈〈l時(shí)，反應(yīng)時(shí)間尺度不是總體CO2吸附/脫附過程的主導(dǎo)(或限制)因素。相反，當(dāng)S〈〈l時(shí)，流動(dòng)速率是主導(dǎo)現(xiàn)象。流動(dòng)時(shí)間尺度是進(jìn)料氣體在反應(yīng)器內(nèi)部花費(fèi)的時(shí)間，用反應(yīng)器的長度除以氣體在通道內(nèi)的速率來定義。
[0062]如果S〈〈1，C02與吸附劑床的吸附或鍵形成快速發(fā)生(?10_6秒)。這與氣體擴(kuò)散和流動(dòng)時(shí)間尺度相比是極快的，因此不是總吸附過程的主導(dǎo)因素。換句話說，這意味著只要CO2分子達(dá)到任意開放位置，它們就結(jié)合到表面；因此在表面附近總是有局部的平衡。
[0063]有效的傳質(zhì)區(qū)域(下文中稱為mtz)可通過在反應(yīng)時(shí)間尺度內(nèi)進(jìn)料走過的距離來計(jì)算，見公式2:
[0064]mtz(2)
K
[0065]在傳質(zhì)區(qū)域中，如果反應(yīng)時(shí)間很快，那么只要CO2氣體進(jìn)入該區(qū)域，就被吸著劑吸附。這持續(xù)發(fā)生，直到該區(qū)域飽和。
[0066]用于飽和傳質(zhì)區(qū)域所需的時(shí)間見公式3:
[0067]
_ 111； _ C X Iti^ x(Ax mtz) x (1- ￠5) _ Cxms x (1-^)
^ 和—論=流動(dòng)速率=Ρνο/_^{Αχ?{)χφ ? P^McoA
Pr,^\ RT J ν(3)
[0068]如果反應(yīng)器的長度大于傳質(zhì)區(qū)域,那么可把突破時(shí)間(breakthrough time)計(jì)為飽和整個(gè)反應(yīng)器的時(shí)間，見公式4:
[0069]
—L _ Cxotv X (1—0) L _ Cxmv x (1 — 0) L
^ W x - = ?^?οΛ χ M =' ⑷
{ RT J Ψ UJ { RT J Ψ⑷
[0070]因此可知，當(dāng)S〈〈l時(shí)，突破時(shí)間與反應(yīng)速率無關(guān)。相反，突破時(shí)間取決于床的容量(C)、吸著劑密度((ms，單位是kg/m3)、進(jìn)料速度和反應(yīng)器的長度。當(dāng)S<<1時(shí)，反應(yīng)時(shí)間尺度是小的(即，反應(yīng)快速發(fā)生)，因此反應(yīng)不是總吸附/脫附過程中的主導(dǎo)(或限制)因素。
[0071]當(dāng)S>>1時(shí)，反應(yīng)時(shí)間較慢，且反應(yīng)時(shí)間是總CO2吸附/脫附過程的限制因素或者主導(dǎo)現(xiàn)象。在這種情況下，流動(dòng)速率較快，且反應(yīng)速率較慢。當(dāng)反應(yīng)速率較慢時(shí)，反應(yīng)器將變得飽和?；蛘?，反應(yīng)器的長度小于傳質(zhì)區(qū)域。那么當(dāng)S>>1時(shí)，突破時(shí)間就是飽和傳質(zhì)區(qū)域的時(shí)間。因此，當(dāng)S>>1時(shí)，突破時(shí)間取決于反應(yīng)速率、床的容量(C)和吸附劑密度(ms)。并且，當(dāng)S>>1時(shí)，突破時(shí)間與進(jìn)料的速度和反應(yīng)器的長度無關(guān)。當(dāng)S>>1時(shí)，改變整體件的幾何形貌不會(huì)影響反應(yīng)速率。
[0072]當(dāng)S = I時(shí)，反應(yīng)時(shí)間和流動(dòng)時(shí)間相當(dāng)，且在計(jì)算用于CO2吸附和脫附的合適的整體件幾何形貌時(shí)，必須同時(shí)考慮反應(yīng)速率和流動(dòng)速率。
[0073]為了檢驗(yàn)該假設(shè)，基于下文提供的全面模型來計(jì)算數(shù)值:張軍(Jun Zhang)、P.A.韋貝利(Paul A.ffebley), P.肖(Penny Xiao), 2008,工藝參數(shù)對(duì)用于從煙道氣中捕集CO2的真空搖擺吸附技術(shù)的功率需求的影響(Effect of process parameters on powerrequirements of vacuum swinR adsorpt1n technoloRY for CO^capture from flueRas),《能量轉(zhuǎn)化和管理》(Energy Convers1n and Management), 49:346 - 356 (張(Zhang)等，2008)。把這些計(jì)算的數(shù)值和從具有下述特征的填充床系統(tǒng)取得的實(shí)驗(yàn)測量數(shù)據(jù)作比較:流動(dòng)速率=66升/分鐘；吸著劑是沸石13X ;床孔隙率=0.35 ;床長度=I米；如所報(bào)道的。這種檢驗(yàn)比較的結(jié)果見圖2。如圖2所示，計(jì)算的曲線與填充床環(huán)境中的實(shí)驗(yàn)結(jié)果高度吻合。
[0074]還進(jìn)行了比較基于[張(Zhang)，2008]等提供的全面模型計(jì)算的數(shù)值和具有下述特征的用于CO2捕集的整體件系統(tǒng)的檢驗(yàn):流動(dòng)速率=0.5升/分鐘，吸著劑是沸石13X ；幾何形貌=222/15.6 ;長度=7.5cm。正方形顯示從實(shí)驗(yàn)整體件得到實(shí)驗(yàn)結(jié)果形成的曲線。該模型預(yù)測的突破時(shí)間(當(dāng)CO2摩爾分?jǐn)?shù)開始升高到零以上時(shí))與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)非常接近。在突破時(shí)間(在450秒之后)之后，預(yù)測性很差。如圖3所示，計(jì)算的曲線與在整體件環(huán)境中的實(shí)驗(yàn)結(jié)果高度吻合。使用該模型來預(yù)測突破時(shí)間；因此使用這種模型是合理的。
[0075]當(dāng)反應(yīng)不是主導(dǎo)(或限制)因素的時(shí)，對(duì)于各種輸入條件，解析同時(shí)包括反應(yīng)和流動(dòng)的全面模型，由此估計(jì)S的數(shù)值。這通過比較由全面模型(張(Zhang)等，2008)和分析模型(公式4)獲得的突破時(shí)間來進(jìn)行。因此，當(dāng)反應(yīng)不是主導(dǎo)因素時(shí)，分析模型應(yīng)當(dāng)與全面模型高度匹配。當(dāng)反應(yīng)不是主導(dǎo)因素時(shí)，全面模型和分析模型之間的誤差接近0%。為了估計(jì)當(dāng)反應(yīng)不是主導(dǎo)因素時(shí)S的數(shù)值，將分析模型和全面模型之間的誤差對(duì)S作圖。圖4是用誤差)相對(duì)于設(shè)計(jì)指數(shù)S作圖的圖片，顯示了全面模型和分析模型預(yù)測之間的誤差。由圖4可知，但S是0.1時(shí)，全面模型和分析模型之間的誤差小于5%，表明反應(yīng)沒有起主要作用。換句話說，當(dāng)S小于0.1時(shí)，誤差小于5%表明反應(yīng)不是主導(dǎo)因素并對(duì)性能影響較小。
[0076]在一些實(shí)施方式中，本發(fā)明提供用來確定用于蜂窩狀整體件的最佳整體件幾何形貌的方法，所述方法包括以下步驟:根據(jù)下述公式計(jì)算設(shè)計(jì)指數(shù)S:
0 tr MK uV
Γ00771 ^ ~ —=-=-—-
L 」t f Lhi KL (Of7A)(K)(L)
[0078]式中&是反應(yīng)時(shí)間尺度，tf是流動(dòng)時(shí)間尺度，u是通道內(nèi)部進(jìn)料氣體速度，K是反應(yīng)速率，L是反應(yīng)器的長度，OFA是正面開孔面積，以及V是整體件外部進(jìn)料氣體速度；測定S是否小于或等于所需的數(shù)值，例如是否S < 0.1 ;改變整體件的幾何參數(shù)來使S小于或等于所需的數(shù)值，例如0.1。
[0079]圖5是根據(jù)一種模型以性能(以使床飽和的時(shí)間的倒數(shù)來計(jì)算)對(duì)孔道密度(每平方英寸孔道數(shù)或CPSI)作圖的圖片，顯示了最佳的CPSI。通過使各種孔道密度(但正面開孔面積恒定為0.6)的床飽和的時(shí)間的倒數(shù)來表示吸附步驟中的性能。可觀察到，在測試的系統(tǒng)中(流動(dòng)速率=15(MMSCFD以及壓力=20巴(bar)。床的直徑為0.3米，長度為I米。吸附劑是擠出為整體件的沸石13X)，在達(dá)到最佳CPSI (在所示的情況下，最佳CPSI是1500)后，性能飽和。這種最佳CPSI是當(dāng)S = 0.1時(shí)，或者反應(yīng)從主導(dǎo)過渡至剛剛不主導(dǎo)時(shí)。
[0080]圖6是以最佳孔道密度(CPSI)對(duì)整體件的正面開孔面積(OFA)作圖的圖片，顯示了用于各種反應(yīng)器尺寸的最佳孔道密度。顯示了用于各種反應(yīng)器尺寸的最佳孔道密度。隨著長度和直徑減小，因?yàn)檎w件內(nèi)部的速度(u或V/0FA)增加，所以最佳孔道密度增加。直徑對(duì)最佳孔道密度的影響大于長度對(duì)它的影響。操作條件是:流動(dòng)速率=150MMSCFD，以及壓力=20巴。吸附劑是沸石13X(擠出為整體件)。如果S〈〈l，那么突破時(shí)間不是反應(yīng)速率的函數(shù)。突破時(shí)間是進(jìn)料速率、吸附劑容量和吸附劑的量(0FA和反應(yīng)器長度)的函數(shù)。因此，如果保持其它變量相同且增加CPSI (由此增加表面積)，那么性能沒有增加或者突破曲線(breakthrough curve)沒有變化(如圖5所示)。如圖6所示，對(duì)于每個(gè)OFA都存在最佳CPSI，超過該最佳CPSI時(shí)反應(yīng)較快并因此不是主導(dǎo)因素。通過增加CPSI (保持OFA相同)使反應(yīng)速率進(jìn)一步發(fā)生任何增加都是不必要的，因?yàn)榉磻?yīng)不是主導(dǎo)因素。
[0081]對(duì)于圖7-9，性能和背壓都已經(jīng)歸一化了。計(jì)算在3600孔道密度下的性能和背壓值(其達(dá)到了最佳性能，如圖5所示)，并用其余的不同孔道密度下的性能和背壓除以這個(gè)數(shù)。因此，歸一化的性能和歸一化的背壓落在0-1之間，I表明孔道密度是3600。
[0082]圖7是顯示了歸一化的性能/歸一化的背壓(NP/NB)相對(duì)于CPSI作圖的圖片。對(duì)于最優(yōu)的性能，性能數(shù)值更高且背壓數(shù)值更低是理想的。因此，圖7中所示圖片的y軸上數(shù)值較高是理想的。觀察到500孔道密度得到最高的數(shù)值。這給出了當(dāng)吸附動(dòng)力學(xué)和背壓這兩個(gè)變量都很重要時(shí)的優(yōu)化情形。
[0083]圖8是顯示了歸一化的性能/歸一化的背壓(NP/NB)相對(duì)于歸一化的性能(NP)作圖的圖片。這里，最佳性能是在右上角，表明性能高和背壓低。我們再次觀察到S = 0.4(在孔道密度約為500)時(shí)得到最佳數(shù)值。
[0084]圖9是顯示了歸一化的背壓(NB)相對(duì)于歸一化的性能(NP)作圖的圖片。這里，最佳性能在右下角，表明性能高和背壓低。我們再次觀察到S = 0.4(在孔道密度約為500)時(shí)得到最佳數(shù)值。性能超過0.8時(shí)，背壓以很陡的斜率增加(意味著與性能的增加相比較，背壓顯著增加)。
[0085]取決于所需的應(yīng)用，犧牲背壓來獲得非常高的性能或者背壓較低且有合理的性能是理想的。如圖7-9所示,性能為0.8(對(duì)應(yīng)于S = 0.4)包括大多數(shù)的對(duì)高性能應(yīng)用敏感的背壓。
[0086]基于這些理解，能預(yù)測用于CO2分離應(yīng)用的整體件的最佳幾何形貌。圖10是顯示所揭示方法的一種實(shí)施方式的流程圖。根據(jù)公式(I)，對(duì)應(yīng)給定的整體件尺寸和長度、流動(dòng)速率、OFA、CPSI和反應(yīng)速率，可表征和計(jì)算設(shè)計(jì)指數(shù)“S”。圖10所示流程圖中的步驟(I)表示計(jì)算設(shè)計(jì)指數(shù)S?？紤]到上文討論和圖5、圖7-9所示的參數(shù)，在一些實(shí)施方式中，S小于或等于0.4是理想的。在其他實(shí)施方式中，S小于.35、小于或等于.3、小于或等于.25、小于或等于.2、小于或等于.15、小于或等于.1、小于或等于.05或小于或等于.01也是理想的。在圖10所示的步驟(2)中，可測定S是否小于或等于所需的數(shù)值。在圖10所示的步驟(3)中，如果S大于S的所需數(shù)值，可改變整體件特征來使S達(dá)到所需的數(shù)值。
[0087]例如，在一種實(shí)施方式中，如果所提出的整體件結(jié)構(gòu)的計(jì)算S數(shù)值是，如果計(jì)算的S數(shù)值大于0.4,那么可改變整體件參數(shù)來減小S。整體件參數(shù)包括幾何參數(shù),包括整體件的OFA、CPSI和長度。整體件參數(shù)還包括系統(tǒng)參數(shù)，例如整體件內(nèi)部的氣體速度，整體件外部的氣體速度。還可改變影響總吸附速率(K)的整體件參數(shù)，例如壁厚和孔道尺寸。
[0088]如圖4所示，S值小于或等于0.1的整體件是理想的，因?yàn)楫?dāng)S數(shù)值小于或等于0.1時(shí)，起主導(dǎo)作用的是流動(dòng)時(shí)間尺度而不是反應(yīng)時(shí)間尺度。S值范圍為0.1-0.4的整體件是理想的。在一些實(shí)施方式中，揭示了 S值小于或等于0.4、小于或等于.35、小于或等于.3、小于或等于.25、小于或等于.2、小于或等于.15、小于或等于.1、小于或等于.05或小于或等于.01的整體件。
[0089]在一些實(shí)施方式中，本發(fā)明提供用來確定用于蜂窩狀整體件的最佳整體件幾何形貌的方法，所述方法包括以下步驟:根據(jù)下述公式計(jì)算設(shè)計(jì)指數(shù)S:
v_tr _ MK _ U _ V
[0090]- ▽ -— - (0/ΓΑχΚ 仙、
[0091]式中是反放時(shí)丨曰」尺度，tf是流動(dòng)時(shí)間尺度，U是通道內(nèi)部進(jìn)料氣體速度，K是反應(yīng)速率，L是反應(yīng)器的長度，OFA是正面開孔面積，以及V是整體件外部進(jìn)料氣體速度；測定S是否小于或等于所需的數(shù)值；改變整體件的幾何參數(shù)來使S小于或等于所需的數(shù)值。例如，S 的所需數(shù)值可以是 0.4，0.35，0.3，0.25，0.2，0.15，0.1, 0.05 或 0.01。
[0092]在其他實(shí)施方式中，本發(fā)明提供一種用于CO2捕集或分離、S值小于或等于0.4的整體件，其中S通過下述公式定義:
0tr 1/K UV
「00931 a =—=-=-=-
L 」tf Llu KL (OFA)(K)(L)
[0094]在一些實(shí)施方式中，S值可小于或等于0.35，小于或等于0.30，小于或等于0.25，小于或等于0.2，小于或等于0.15，小于或等于0.1，小于或等于0.05或者小于或等于0.01。
[0095]除非另有明確說明，否則，不應(yīng)將本文所述的任何方法解釋為必須按照特定的順序進(jìn)行其步驟。因此，當(dāng)方法權(quán)利要求實(shí)際上沒有陳述其步驟應(yīng)遵循的順序的時(shí)候，或者當(dāng)權(quán)利要求或說明書中沒有另外具體說明所述步驟應(yīng)限于特定順序的時(shí)候，不應(yīng)推斷出任何特定順序。
[0096]對(duì)本領(lǐng)域的技術(shù)人員而言，顯而易見的是可以在不偏離本發(fā)明的精神和范圍的情況下對(duì)本發(fā)明進(jìn)行各種修改和變動(dòng)。因?yàn)楸绢I(lǐng)域技術(shù)人員可以結(jié)合本發(fā)明的精神和實(shí)質(zhì)，對(duì)所述的實(shí)施方式進(jìn)行各種改良組合、子項(xiàng)組合和變化，應(yīng)認(rèn)為本發(fā)明包括所附權(quán)利要求書范圍內(nèi)的全部內(nèi)容及其等同內(nèi)容。
【權(quán)利要求】
1.一種用于確定蜂窩狀整體件的最佳整體件幾何形貌的方法，所述方法包括以下步驟: a.根據(jù)下述公式計(jì)算設(shè)計(jì)指數(shù)S: S_^r _ K _ U _ V
~ tf~ L!u ~ KL~ (OFA)(K)(L)其中k是反應(yīng)時(shí)間尺度，tf是流動(dòng)時(shí)間尺度，u是所述通道內(nèi)部進(jìn)料氣體速度，K是反應(yīng)速率，L是反應(yīng)器的長度，OFA是正面開孔面積，以及V是所述整體件外部進(jìn)料氣體速度； b.測定S是否小于或等于所需的數(shù)值； c.改變一種或更多種整體件參數(shù)來使S小于或等于所述所需的數(shù)值。
2.如權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，所述整體件參數(shù)是整體件長度L。
3.如權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，所述整體件參數(shù)是整體件0FA。
4.如權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，所述整體件參數(shù)是U。
5.如權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，所述整體件參數(shù)是整體件孔隙率識(shí)。
6.如權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，所述整體件參數(shù)是整體件彎曲因子τ。
7.如權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，所述整體件參數(shù)是V。
8.如權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，所述整體件參數(shù)是每平方英寸孔道數(shù)CPSI。
9.如權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，所述整體件參數(shù)是壁厚(R2-R1^
10.如權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，S的所述所需數(shù)值是小于或等于0.4。
11.如權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，S的所述所需數(shù)值是小于或等于0.35。
12.如權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，S的所述所需數(shù)值是小于或等于0.30。
13.如權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，S的所述所需數(shù)值是小于或等于0.25。
14.如權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，S的所述所需數(shù)值是小于或等于0.2。
15.如權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，S的所述所需數(shù)值是小于或等于0.15。
16.如權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，S的所述所需數(shù)值是小于或等于0.1。
17.一種用于CO2捕集且具有小于或等于0.4的S值的整體件，其中S通過下述公式定義: s_tr _ MK _ u _ V ~Tf~ Ltu — KL — (OFA)(K)(L)
18.如權(quán)利要求17所述的整體件，其特征在于，所述S值是小于或等于0.35。
19.如權(quán)利要求17所述的整體件，其特征在于，所述S值是小于或等于0.30。
20.如權(quán)利要求17所述的整體件，其特征在于，所述S值是小于或等于0.25。
21.如權(quán)利要求17所述的整體件，其特征在于，所述S值是小于或等于0.20。
22.如權(quán)利要求17所述的整體件，其特征在于，所述S值是小于或等于0.15。
23.如權(quán)利要求17所述的整體件，其特征在于，所述S值是小于或等于0.1。
【文檔編號(hào)】B28B1/00GK104203517SQ201280067635
【公開日】2014年12月10日 申請日期:2012年11月29日 優(yōu)先權(quán)日:2011年11月30日
【發(fā)明者】A·霍爾德, A·喬希, V·科舍勒娃, D·P·盧卡寧 申請人:康寧股份有限公司